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12月热化学科学论文新利手机客户端

11月2019日

我们很高兴在过去的一个月里提供一系列热门文章。查看2018年以来我们所有的热门裁判推荐文章，请参阅馆藏在这里.

像往常一样,化学科学新利手机客户端物品是免费的。

用于长期线粒体可视化和跟踪的无反应和MMP独立荧光探针

Ruoyao张广乐牛薛晨丽李芳国华苗张芮洋Yuncong陈,余晓强、汤本忠

化学。SCI，2019，预付款

DOI：10.1039/C8SC05119D，边缘文章

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用基于FRET的探针监测金属-淀粉样蛋白-β络合：设计，检测，和抑制剂筛选

Hyuck Jin Lee年轻Geun李,Juhye Kang杨升铉，Ju Hwan Kim阿马尔·B·TGhisaidoobe,Hyo Jin KangSang Rae Lee米希林和桑杰。钟

化学。SCI，2019，接受的手稿

DOI:10.1039 / C8SC04943B,边缘文章

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氟化合成阴离子载体：膜分配和跨膜氯离子转运机制的实验和计算见解

米迦勒J。Spooner洪宇俐伊戈尔·马奎斯，佩德罗R.哥,吴昕伊坦W豪,纳撒莉·布沙特，斯蒂芬·J。穆尔Mark E。光,戴维谢泼德,V_tor F_lix和Philip A.大风

化学。SCI，2019，接受的手稿

DOI：10.1039/C8SC05155K，边缘文章

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机器学习如何帮助解释从头开始的分子动力学模拟和化学的概念理解新利手机客户端

Florian H，Ignacio Fdez。加尔瓦恩，阿尔·阿斯普鲁·古齐克，罗兰·林德和莫甘·瓦彻

化学。SCI，2019，接受的手稿

DOI：10.1039/C8SC04516J，边缘文章

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一维协同自播种：一种长度均匀可控的小块状和块状连接单元的途径

徐江平，杭州，清玉,杰拉尔德·古林，伊恩礼仪和米切尔A。温尼克

化学。SCI，2019，预付款

DOI:10.1039 / C8SC04705G,边缘文章

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用合成的光条件病毒抑制剂对抗原易位进行光学控制

M膜,n.名词科勒J。KnauerV。Herbring,S.HankR.Wieneke和R夯实

化学。SCI，2019，预付款

DOI：10.1039/C8SC04863K，边缘文章

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碳涂层有助于减少镍表面的二氧化碳

18十二月2018

还原CO_二将二氧化碳或碳氢化合物转化为燃料是减少温室气体净排放和缓解气候变化的一个有前途的战略。的有限公司_二还原反应,然而，这是一个耗费能源的过程。因此,一氧化碳_二还原催化剂是提高CO的必要条件_二转换效率和最小化总能源需求。

研究人员正在开发高性能但价格低廉的一氧化碳。_二还原催化剂。贵金属，如金，Ag和Pd表现出高CO_二-到一氧化碳转化效率，但其稀缺性制约了其大规模的实用性。金属铁，钴和镍在减少钴中起作用。_二因此，已被确定为贵金属催化剂的替代品。

最近在化学。科学。，请由北京化工大学孙振宇和韩国科学技术高级研究院郑有成领导的一组科学家推动了这项研究新利手机客户端_二-镍金属还原活性达到新高度。研究人员通过在氩中热解镍基金属有机骨架（MOF），合成了碳支撑的镍纳米晶体。所得的镍纳米粒子的平均直径约为30纳米，并嵌入到n掺杂的碳支架中（图1a）。每个纳米颗粒都均匀地涂上一层薄薄的非晶碳（图1b）。

图1。（a）碳支撑镍纳米粒子的元素映射。绿点和蓝色区域是镍纳米颗粒和碳基质，分别。(b)扫描透射电镜图像，显示镍纳米颗粒表面的薄碳涂层。（c）不同应用电位下的二氧化碳对一氧化碳转换效率。ni-nc_atpa@c和ni-nc_tpa@c是碳支撑的ni纳米颗粒，来源于具有2-氨基对苯二甲酸和对苯二甲酸有机连接体的mofs，分别。nc atpa@c是从atpa中提取的无镍碳粉末。

的有限公司_二-对于共转化效率，这些镍-碳纳米复合材料是最高的碳支持的镍纳米颗粒。最佳镍催化剂在过电位为0.59 V时效率最高~94%，尽管先前报道过镍碳催化剂的效率通常低于25%。转化效率的显著提高与薄碳涂层有关。该涂层可防止镍纳米颗粒与水性电解质直接接触，从而将氢的析出反应降到最低，降低转化效率的副反应。

这项工作强调了表面碳层在促进二氧化碳排放方面的作用。_二-纳米镍粒子的还原活性。碳涂层策略可以推广到其他低成本过渡金属，这可能导致各种成本效益的合作_二-还原催化剂。

要了解更多信息，请阅读：

碳支持的纳米镍颗粒高效CO_二电还原

明文佳崔昌贤，Tai Sing Wu陈妈妈,彭康Hengcong道,群粉丝,宋红石振柳Yun-Liang秀,Yousung荣格,邱介山、孙振宇

化学。科学。，请2018，9岁，875-880

抗体走出博客：

刘天宇获得博士学位。（2017）加州大学新利手机客户端化学专业，美国的圣克鲁斯。他热衷于科学传播，向公众和具有不同研究专长的科学家介绍尖端研究。他是一个博客作者化学。共同体。和化学。脊髓损伤.有关他的更多信息，请访问网址：liutianyuresearch.weebly.com/.

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11月化学科学热点文章新利手机客户端

2018年12月5日

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像往常一样,化学科学新利手机客户端物品是免费的。

碳负载镍纳米颗粒用于有效的二氧化碳电解还原

明文佳崔昌贤，Tai Sing Wu陈妈妈,彭康Hengcong道,群粉丝,宋红石振柳Yun-Liang秀,Yousung荣格,邱介山、孙振宇

化学。SCI，2018，预付款

DOI：10.1039/C8SC03732A，边缘文章

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罕见的“Janus”面Fei7单分子磁体，表现出分子内铁磁相互作用。

Dimitris我Alexandropoulos,库杜瓦维涅什，西奥查里斯·斯塔马塔托斯和金·R。邓巴

化学。SCI，2019，接受的手稿

DOI:10.1039 / C8SC04384A,边缘文章

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药物与脂质膜的溶解反应

汉娜•玛丽•布里特克拉拉·安蒂亚·加尔卡·赫雷罗，保罗•W丹尼杰基AMosely和John M Sanderson

化学。SCI，2019，接受的手稿

DOI：10.1039/C8SC04831B，边缘文章

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一种抑制淀粉样β肽聚集和活性氧生成的催化抗氧化剂

路易莎Mf.戈麦斯Atif MahammedKathleen E Prosser先生，杰森河史密斯，米迦勒A西尔弗曼查尔斯·约翰Walsby泽夫·格罗斯和蒂姆·斯托尔

化学。SCI，2019，接受的手稿

DOI：10.1039/C8SC04660C，边缘文章

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配体设计的仿生方法:折叠单链肽来螯合多金属簇

安迪我。Nguyen瑞安K斯宾塞克里斯托弗L安德森和罗纳德。祖凯曼

化学。SCI，2018，预付款

DOI：10.1039/C8SC04240C，边缘文章

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在单层双层氢氧根上精确配位的单Ru原子，实现高效的电氧化催化

泽林望Si-Min徐,闫琦旭凌覃咸望于飞朝段浩宏和宋玉飞

化学。SCI，2019，预付款

DOI：10.1039/C8SC04480E，边缘文章

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突变酶和弗兰肯斯坦催化剂

04 OCT 2018

我知道你在想什么:“秋天来了!”谁需要阳光和乐观？为我报名参加灰色天空和维生素D补充剂！.哦，你没想到？我也一样。也许万圣节带给你更多的欢乐，除了有机会看到你的一个同事穿得像弗雷迪·墨丘利（Freddy Mercury），胸部印有“Hg”字样，经典）在部门聚会上？

本着万圣节的精神，诺丁汉大学的Simone Morra和Anca Pordea合成了一种突变的醇脱氢酶转化为Frankenstein催化剂。用共价结合的铑（III）络合物取代锌催化位点。所得到的突变/过渡金属复合物与野生型酶结合用于合成手性醇。（S)4-phenyl-2-butanol。

像许多混合动力系统一样，酶催化与过渡金属催化相结合的目的是利用两者的优点。数百万年的进化已经产生了在温和条件下起作用的酶催化剂，在水溶剂中，具有良好的选择性和催化效率。但是在合成环境中，酶在较窄范围内的作用是不利的。另一方面，过渡金属催化剂用途广泛，易于定制，与自由反应，使最混乱的酶脸红。

不幸的是，开发利用过渡金属和酶催化的多组分系统并不像将它们组合成单一混合物那么简单，因为相互失活往往会导致。作者发现将过渡金属复合物包裹在酶中提供了对抗抑制的物理屏障。保留了野生型酶和铑(III)复合物的活性。

通过两个相互关联的循环合成手性醇:野生型酶(native ADH)利用NADPH作为还原剂将酮还原为醇。NADPH是用含有铑活性位点(经化学修饰的ADH)的突变酶以甲酸为末端还原剂再生的。乙醇脱氢酶

通过两个相互连接的循环合成手性醇：野生型酶（天然ADH）使用NADPH作为还原剂来还原酮。NADPH由含有催化活性铑复合物（化学修饰的ADH）的突变酶再生，甲酸作为最终还原剂。

两个相互连接的催化循环负责手性醇的合成。首先，野生型酶对4-苯基-2-丁醇的还原作用。一种依赖于生物还原剂烟酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸（NADPH）的过程。在第二个循环中，NADPH通过复合铑(III)复合物/突变酶回收，以甲酸为化学计量还原剂。酒精形成的速度很慢（转换频率为0.02秒）。^{- 1})和过渡金属催化过程被认为是速率限制(与4.8 s的翻转频率相比)^{- 1}对于酶系统）。然而,获得接近完美的对映选择性（>99%急诊室）

这项研究表明，过渡金属催化剂可以扩大共因子依赖酶的范围。此外，设计制备金属配合物/酶生物偶联物的策略可能对小分子合成有价值，因为酶提供了第二个配位球;封闭的空间环境是提高催化反应选择性的重要途径。

要了解更多信息，请阅读：

基于乙醇脱氢酶的生物催化-人工金属酶级联

西蒙猜拳,安卡波尔德亚
化学。脊髓损伤.，2018，9，请7447-7454
多伊：10.1039 / c8sc02371a

关于作者

Zoe Hearne是蒙特利尔麦吉尔大学化学博士研究生，新利手机客户端加拿大由李昭君教授指导。她来自堪培拉，澳大利亚在那里她完成了她的本科学位。她目前的研究集中在过渡金属催化作用，在实验室之外，她是一位热情的化学导师和科学传播者。新利手机客户端新利手机客户端

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七月份化学科学热点文章新利手机客户端

22八月2018

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解除铜绿假单胞菌通过阻塞双组分系统信号
Manibarsha他,:Adeline Espinasse和Erin E.卡尔森
化学。脊髓损伤.，2018，预付款
多伊：10.1039/C8SC02496K，边缘文章

单电化学发光纳米发射器的动态成像碰撞电化学新利手机客户端
程马，万婉武凌玲俐Shaojun吴,简蓉张陈子轩和朱俊杰
化学。脊髓损伤.，2018，9，请6167 - 6175
多伊：10.1039/C8SC02251H，边缘文章

在磷酸肽阴离子和阳离子中，用Na+或K+取代H+可防止电子捕获离解
Eva-Maria Schneeberger和Kathrin Breuker
化学。脊髓损伤.，2018，预付款
多伊：10.1039/C8SC02470克，边缘文章

n2和h2可逆配位到同轻子S=1/2铁（I）二膦络合物溶液和固态
劳伦斯R。柯南道尔,丹尼尔J。斯科特，彼得·J。Hill邓肯A。X。弗雷泽，威廉K迈尔斯,安德鲁J。P.White珍妮弗C。格林和安德鲁。艾希礼
化学。脊髓损伤.，2018，预付款
多伊：10.1039/C8SC01841C，边缘文章

在混合金属MIL-53(Al,Fe) MOF催化剂上分解甲烷与H2O2催化氧化的反应网络
_gnes sz_cs_nyi，关娜丽Jorge Gascon和Evgeny A。Pidko
化学。脊髓损伤.，2018，预付款
多伊：10.1039/C8SC02376J，边缘文章

多组学和时间动力学分析显示幽门螺杆菌关于铋处理
冰结汉,张震，谢艳轩，胡旭桥，王海波，Wei Xia王玉兰，洪艳丽王玉川、孙洪哲
化学。脊髓损伤.，2018，预付款
多伊：10.1039/C8SC01668B，边缘文章

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高特实验室与圣杯：C-H活化法合成内酰胺

22八月2018

在本科有机化学考试中，一个小小的安慰是，偶尔你会遇到一个非常荒谬的答案，它几乎是辉煌的。新利手机客户端为了完成一个牵强的合成，学生设法提出了一个完全没有先例的反应，不仅在球场上，但在整个化学文献中。新利手机客户端不幸的是，对于学生来说，这是完全错误的，0分。

我想50年前，如果一个本科生提出从线性烷基胺开始一步合成γ-内酰胺，然后剪掉N-H键和C-H键，然后把它和一个一氧化碳分子缝合在一起，他们也可能有0分。然而，马修·冈特(Matthew Gaunt)和他在剑桥大学(University of Cambridge)实验室的研究人员就做到了这一点通过钯催化C-H活化。

过渡金属催化的碳氢活化是指过渡金属对碳氢键的解理，接着是金属结合有机碎片的功能化和催化剂的再生。这种策略与传统的有机合成方法相反:通过安装和操纵反应官能团来构建分子的复杂性。预功能化的目标是双重的：它使分子更具反应性（例如，卤化物的安装可以使氧化加成过渡金属或被亲核细胞取代），并将反应性导向正在构建的分子中的特定位置。对于C-H活化来说，挑战在于促进热力学和动力学稳定的C-H键的反应。在含有许多化学上相似的C-H键的分子中实现位置选择性。

图1:优化的反应条件

作者发现一种由新戊酸钯和乙酸铜组成的催化体系，在一氧化碳/空气气氛下，与酸性和碱性添加剂结合，将多种在γ位置具有一级C-H键的二级胺转化为5元内酯（图1）。获得了良好的产率和非对映选择性。以及各种取代基，如碳环，四氢吡喃，哌哌啶氟环烷和二氧戊环的耐受性良好。

图2:机理假设说明:胺和戊酸盐之间的氢键，分子内碱辅助脱细胞，以及对反式非对映体形成的偏好。

图2:显示过渡态组织和C-H活化的机制假设。

C-H活化步骤中的反应组分通过胺与钯中心的协调在过渡状态下高度组织。以及在胺和与钯结合的新戊酸配体的羰基之间形成氢键（图2）。钯插入C-H键(pivalate配体之一作为分子内碱)形成一个帕拉达环，其熵和焓优先于5元环，需要从胺导向基团的γ位置提取质子。

C-H活化被称为催化的“圣杯”，效率的提高是显而易见的：反应步骤的减少和催化剂的使用使能源的使用最小化，从分离和纯化过程中形成化学计量副产物和废物，过量试剂，溶剂和添加剂。把这个放在一边，C-H活化方法的发展最令人兴奋的是发现的承诺：新的反应性可以导致新的产品，其他方法无法接近。

要了解更多信息，请阅读：

脂肪胺的非对映选择性C-H羰基化环化：功能化γ-内酰胺的快速途径

Png Zhuang Mao贾梅河Cabrera PardoJorge Piero Cadahia和Matthew J.Gaunt。
化学。科学。，请2018，边缘文章
多伊：10.1039/C8SC02855A

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不要依靠直觉：研究微生物群/人类共代谢

23六月2018

流行科学（和商业）的一个新趋势是个人DNA检测。新利手机客户端很多公司都认为你的遗传遗产能让你与众不同，揭示你的真实身份。你真的想知道你在分子水平上是什么吗？如果是数字游戏，你大部分是细菌（这就是为什么你这么有教养！）.细菌数量超过我们身体的细胞1.3:1。大多数细菌存在于胃肠道，为太古宙的微生物群作出贡献，与人体有共生关系的真核生物和病毒。

微生物群与许多重要的生理途径有关，包括人类营养（获取更多的能量和营养）。免疫，异种物质的炎症和解毒作用。相反地，这种途径的失调与糖尿病等疾病有关。癌，炎症性肠综合征和心血管疾病。由于所涉及的路径的数量，希望通过对微生物群的研究，可以为疾病的治疗或生物标志物确定酶靶点。

然而,对这些途径的了解有限，研究进展依赖于分析工具的进步。由瑞典乌普萨拉大学的丹尼尔·格洛比什博士领导，研究人员开发了一种分析方法来鉴别o-硫酸盐代谢物。微生物能够进行一系列的代谢反应来补充人类酶的功能，和o-硫酸盐功能化是微生物/人类共代谢的特征，因为它可以被细菌硫转移酶催化。

使用硫酸酯酶-硫酸酯酶处理和UPLC-MS/MS可以选择性地分析O-硫酸酯酶功能化分子。

o-硫酸盐功能化分子可以使用硫酸酯酶处理和UPLC-MS/MS选择性分析。

研究人员开发了一种检测方法来鉴定o-尿液和粪便样本中的硫化物。该试验是用一种能够水解多种芳基硫酸盐分子中氧硫键的硫酸酶设计的。用这种酶处理样品，并用UPLC-MS/MS（超高效液相色谱/串联质谱）分析所得混合物。结果与未酶处理对照样品的数据输出进行了比较，谱图特征为79.9568M/Z(硫酸盐组缺失)，导致识别206o-硫酸盐代谢物。这是一个值得注意的结果，因为它使人类代谢数据库中目前记录的硫酸盐代谢物数量增加了三倍。

许多有趣的化合物被鉴定出来:阿魏酸是微生物产生的一种代谢物，被认为可以防止血栓形成和动脉硬化，硫酸吲哚基p-cresylsulfate是慢性肾脏疾病及心血管疾病的生物标记，分别。上面提到的是206个未被发现的分子，简要介绍了进一步研究的应用，有了正确的分析工具，可能会发现。

要了解更多信息，请阅读：

用于肠道微生物群衍生代谢物选择性研究的酶和质谱新方法

卡罗琳芭蕾舞，马里奥SP.Correia路易斯·P·P考平特雷莎L.洛歇劳拉C莱曼,尼拉杰·加格，米罗斯拉夫·武贾西诺维，Sebastian DeindlJ.-Matthias L_hr，丹尼尔·格洛比什。
化学。科学。，请2018，预付款
多伊：10.1039/C8SC01502C

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如何稳定钾离子电池中的铋？加盐！

16六月2018

现代社会对消费电子产品的大规模生产和广泛需求要求价格低廉的电池。钾离子电池是锂离子电池的经济替代品之一。因为钾的成本远低于锂。然而,这些类型的电池尚未上市，部分原因是缺乏高性能、稳定的阳极材料。铋是一种有前途的钾离子电池正极材料。因为它的理论电荷存储容量远高于传统的电荷存储容量。不幸的是，其耐久性差，严重影响了其适用性。

目前，通过提高电解质浓度，已成功地解决了铋的缺点。这一突破，由孙传福和中国科学院同事演示，新利手机客户端中国最近在化学科学新利手机客户端.

Sun和同事研究了电解质浓度与双纳米颗粒电荷储存性能稳定性之间的相互作用（图1a）。他们确定了溶质的最佳浓度，双（三氟甲基磺酰）酰亚胺钾，等于5米。在这种情况下，双表面的不可逆电解质还原反应电阻最大。从而延长了双电极的使用寿命。此外，浓缩的电解液使还原产物在Bi表面沉积薄层。这使得电解质中的离子很容易穿透表面涂层并与封装的双纳米颗粒相互作用，保持bi的固有高容量（图1b）。其他浓度会导致电池快速故障或显著降低容量。

图1.(a) Bi纳米颗粒的扫描电镜图像。（b）双电极容量与不同电解质浓度的充放电循环数。CE：库仑效率。

这项工作创新了商业上可行的钾离子电池的设计和开发。提高电解液浓度的策略可能适用于解决与其他可充电电池相关的电极不稳定问题。

要了解更多信息，请阅读：

浓电解质稳定铋钾电池

茹丁张景泽宝王玉皇、孙传福

化学。科学。，请2018，doi:10.1039/c8sc01848k

关于博客：

刘天宇获得博士学位。（2017）加州大学物理化学专业，新利手机客户端美国的圣克鲁斯。他热衷于科学传播，向公众和具有不同研究专长的科学家介绍尖端研究。他是一个博客作者化学。共同体。和化学。脊髓损伤.有关他的更多信息，请访问网址：liutianyuresearch.weebly.com/.

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六月份化学科学热点文章新利手机客户端

05六月2018

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手性Br_nsted酸催化的分子内S_n2′四元立体中心的对映选择性构建反应
Masahiro清水,Jun KikuchiAzusa Kondoh和Masahiro Terada
化学。脊髓损伤.，2018，9，请574-575
多伊：10.1039 / C8SC01942H,边缘文章

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解读O的机制_二用电子可调的非血红素铁酶模型复合物还原
罗莎安·苏伦德兰，亚力山大AD 'Arpino,包益。Sciscent,安东尼F.坎内拉阿兰·E。弗里德曼萨曼莎N。麦克米兰Rupal Gupta和David C。花边
化学。脊髓损伤.，2018，9，请577～580
多伊：10.1039 / C8SC01621F,边缘文章

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弱相互作用但有力的效果:通过调节分子间可调mechanoluminescence碳氢键⋯π交互
宗亮勰陶雨，Junru陈,伊塔姆库卡拉乌巴，乐宇望Zhu Mao童通素张毅，马修·P。阿尔德里德和郑国池
化学。脊髓损伤.，2018，9，请5787 - 5794
多伊：10.1039/C8SC01703D，边缘文章

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纳米等离子体技术在采光蛋白质中形成激子
斯特凡诺·卡普拉塞卡，Stefano Corni和Benedetta Mennucci
化学。脊髓损伤.，2018，预付款
DOI：10.1039/C8SC01162A，边缘文章

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用于溶液处理的有机发光器件的具有双极性炔基金（III）配合物的高发光氧化膦
Chin-Ho李,Man Chung Tang魏龙祥，Shiu-Lun赖,陈美仪和任咏华
化学。脊髓损伤.，2018，预付款
多伊：10.1039/C8SC02265H，边缘文章

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用于肠道微生物群衍生代谢物选择性研究的酶和质谱新方法
卡罗琳芭蕾舞，马里奥SP.Correia路易斯·P·P考平特雷莎L.洛歇劳拉C莱曼,尼拉杰·加格，米罗斯拉夫·武贾西诺维奇，Sebastian DeindlJ.-Matthias L_hr和Daniel Globisch
化学。脊髓损伤.，2018，预付款
多伊：10.1039/C8SC01502C，边缘文章